В 1884 году Тимофей Буткевич защитил магистерскую диссертацию – книгу «Жизнь Господа нашего Иисуса Христа» (1883, 2-е изд. 1887), в которой опровергал взгляды западных критиков (Д. Штрауса, Э. Ренана) на евангельскую историю и выступал как источниковед. Основной его тезис – Церковь есть лучший из возможных социальных институтов, поэтому церковное предание всегда достовернее и содержательнее любых исторических реконструкций, опирающихся на опыт других социальных институтов (государство, партия, университет). В 1893 году он возведен в сан протоиерея, а с 1894 года – профессор богословия Харьковского университета и настоятель университетской церкви. В 1903 году защитил докторскую диссертацию – фундаментальный труд «Религия, ее сущность и происхождение» (1902–1904), где анализировал философские гипотезы о религии от Античности до XIX века.
С 1908 года Тимофей Буткевич – член Синодальной комиссии по сектантским делам, участник предсоборных совещаний. Итогом его работы на этом посту стал труд «Обзор русских сект и их толков» (1910) – в нем он предложил типологию сект, разделив их на «мистические» (то есть экстатические движения, восходящие к гностицизму раннехристианских времен, такие как хлысты и скопцы) и «рационалистические» (русские протестанты от штундистов до молокан). Обзоры он строил на основании не столько наблюдений, сколько докладов и собранных материалов, и по одной схеме – основатель секты (указывалось на его пробелы в богословских знаниях и действительные или мнимые нравственные изъяны), учение секты, реконструируемое из письменных и устных источников, повседневная жизнь секты, причины ее привлекательности для адептов. Тимофей Буткевич по сути рассмотрел секту как социальный институт, основанный на чрезмерном доверии и определенных невротических реакциях адептов; противоречия, языковые изобретения и искания в сектах его не интересовали, и этим он отличался от любознательных писателей Серебряного века.